大气环境污染物的主要控制指标包括：
1. 总量控制指标：规定特定污染物在一定范围内的总排放量或总能耗量的限制，例如限制某种污染物年度排放总量不能超过一定数值。
2. 强度控制指标：在单位产品或服务产出中的污染物排放量或能源消耗量的限制，例如规定每生产一定数量的产品，污染物排放量应低于某个限值。
3. 比例控制指标：设定不同污染物之间的排放比例或比例关系的限制，例如要求特定污染物的排放量不得超过其他污染物排放量的某个比例。
4. 每次排放控制指标：对单次排放行为的限制，例如每次工业排放不得超过特定数值的污染物浓度或排放量。
5. 区域大气污染物总量控制指标：以区域为单位设定的大气污染物总量控制目标，根据区域内各种污染源的不同特点和贡献程度来制定。
在实际应用中，国家规定的大气环境污染物主要控制指标包括二氧化硫、氮氧化物等。